Käte Schaller-Härlin, geborene Härlin, wurde am 19. Oktober 1877 in Mangalore im Bundesstaat Karnataka (Indien) geboren. Sie war das vierte von insgesamt acht Kindern des evangelischen Pfarrers und Indien-Missionars Emmerich Härlin und seiner Frau Anna Härlin, geborene Nast. Die Keramikerin Dorkas Reinacher-Härlin war ihre jüngere Schwester. Die Familie lebte in Gruibingen, wo Käte aufwuchs.
Ihre künstlerische Ausbildung begann sie um 1893 an der Kunstgewerbeschule Stuttgart bei Magdalene Schweizer. Später erhielt sie Unterricht im Aktzeichnen beim Württembergischen Malerinnenverein unter Rudolf Yelin d. Ä. Von 1900 bis 1904 studierte sie an der Damenakademie des Münchner Künstlerinnenvereins, wo sie erste Illustrationen in Zeitschriften wie Jugend und Meggendorfer Blätter veröffentlichte. Studienreisen nach Italien und Frankreich prägten ihre künstlerische Entwicklung zu Beginn des 20. Jahrhunderts.
Im Sommersemester 1909 nahm sie Unterricht bei Adolf Hölzel an der Königlichen Akademie der Bildenden Künste in Stuttgart. 1911 heiratete sie den Stuttgarter Kunsthistoriker und Kunsthändler Hans Otto Schaller und bekam 1913 ihre Tochter Sibylle.
Schaller-Härlin wurde vor allem als Porträtmalerin bekannt. Sie porträtierte zahlreiche bekannte Persönlichkeiten wie Theodor Heuss und Elisabeth Mann. Nachdem ihr Haus mit Atelier in Stuttgart im Jahr 1944 zerstört wurde, zog sie nach Eschach und später in die Villa Schaller am Rotenberg in Stuttgart, wo sie bis zu ihrem Tod im Jahr 1973 lebte.
Ihr künstlerisches Werk umfasst Illustrationen, sakrale Wand- und Glasmalerei, Porträts, Stillleben und Landschaftsmalerei. Sie arbeitete unter anderem mit dem Kirchenarchitekten Martin Elsaesser zusammen und schuf Wand- und Glasmalereien für verschiedene evangelische Kirchen in Württemberg.
Ihre Malerei war von einem monumentalen Stil geprägt, der zunächst dem Jugendstil ähnelte, sich aber im Laufe der Zeit durch die Begegnung mit den Werken von Henri Matisse, Maurice Denis und Paul Cézanne modernen Kunstströmungen annäherte. Besonders hervorzuheben ist ihre bedeutende Rolle als Frau in der sakralen Wand- und Fenstergestaltung.
Käte Schaller-Härlin verstarb im Alter von 95 Jahren und wurde auf dem Stuttgarter Pragfriedhof beerdigt.
